Митрополит Молдавии, Полтавы, Киева и позже Бессарабии.
Он был учителем греческого языка, иеромонахом и проповедником в Митрополичьем соборе в Яссах. В 1808 году он был назначен экзархом церкви Молдавии и Валахии, когда оба княжества находились под управлением Российской империи.
Шесть лет спустя, по приказу русского царя, Бэнулеску-Бодони был назначен главой Бессарабской архиепархии с резиденцией в Кишинёве, где он также основал и богословскую семинарию. Он оставался у руля митрополии до самой своей смерти весной 1821 года.
В период своего правления напечатал много религиозных книг и максимально способствовал налаживанию церковной жизни в Бессарабии. Построил несколько церквей в Кишинёве и в городах и селах страны,  а также занимался восстановлением старого монастыря Кэприяна, где и нашел свое последнее пристанище.
По его настоянию в начале 19 века Библия была напечатана на румынском языке. В наши дни в Кишинёве одна из центральных улиц названа в его честь. Именно Гавриил Бэнулеску-Бодони был выбран первым святым, канонизированным в 2016 году Православной церковью Молдовы.